引言
随着全球性大气污染问题的日益严峻，必须采用适当的方法准确、实时地监测大气中各种痕量气体(如NO2，O3，BrO，OClO等)浓度的变化，从而采取有效的措施控制有害气体的排放。在已有各种监测方法中，差分光学吸收光谱法(DifferentialOpticalAbsorptionSpectroscopy，DOAS)因其简单、高效，已越来越受人们重视。目前DOAS系统可分为以人造光为光源的主动DOAS系统和以自然光(太阳光、月光和星光)为光源的被动DOAS系统。主动DOAS系统研究较早，适合离地高度几十米以内大气痕量气体的测量，国内外已形成商品化的仪器并成功应用到大气质量监测领域。被动DOAS系统由Brewer等人于1973年提出，因其结构简单、体积小巧、便于机动测量整层大气中痕量气体的柱密度，在国外发展迅速，已将其搭载上不同的平台。由于技术保密原因，国内被动DOAS技术研究尚处于初步探索阶段，目前只有中科院大气物理研究所、中科院安徽光机所和复旦大学等少数单位开展基于天顶太阳散射光的固定式被动DOAS地基观测研究。对于车载被动DOAS系统的研究，各单位都刚开始起步，搭建的各种实验平台针对性太强，光谱反演等数据处理过程往往依据经验积累，不具备实时处理能力，更没有形成具有自主知识产权的专业软件。因此研制通用的基于太阳光源的车载被动DOAS系统不仅有利于实现该系统的商品化，而且有利于实现被动DOAS系统搭载平台的多样化，对大气的全方位监测具有重要的意义。
本文正是顺应这一需求，在现有的被动DOAS理论的基础上，研制一台通用的基于太阳光源的车载被动DOAS系统，并利用该系统做城市空气污染机动监测的外场实验。
1系统功能需求与总体设计
运用于大气质量监测领域的基于太阳光源的车载被动DOAS系统需要完成以下几个功能：(1)定点工作时，具有测量大气中痕量气体天顶散射光谱和实时反演出痕量气体浓度的能力。(2)移动工作时，具有同时测量大气痕量气体光谱和车辆的位置、速度等地理信息的能力。(3)具有数据分析与显示能力。即测量完成后能够根据测量的光谱和地理信息数据重构出测量路径以及痕量气体的时间、空间分布。为实现上述功能，系统总体框图设计(见图1)。
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车载被动DOAS系统以汽车为载体，以对准天顶方向的望远镜系统和光谱仪为光谱采集模块，以全球定位系统(GPS)接收机为地理信息采集模块，同时采集天顶散射的太阳光谱信息和地理信息，并传输至计算机工作站。计算机工作站内的软件应用程序利用采集到的光谱信息和地理信息，实时反演出痕量气体浓度随时间变化的曲线图，画出实时路线图以及痕量气体浓度-空间分布图，以便用户根据痕量气体浓度变化对污染物进行分析。由于基于太阳光源的固定式被动DOAS系统已具有接收光学系统、光谱仪、CCD和计算机工作站等基本部件，要想实现车载化，硬件上只需对固定式被动DOAS系统加载GPS模块，采用小型化测量仪器即可，但软件上需要编写具有自主知识产权、性能可靠的应用程序，这是系统研制的难点。
2系统硬件设计
按照上述设计思想，采用如下仪器：接收光学系统选用焦距为136.5mm,直径为30mm的望远镜;光谱仪选用美国OceanOptics公司生产的HR4000型高分辨率小型光谱仪;CCD探测器选用ToshibaTCD1304AP型线阵CCD探测器;GPS接收机选用LeadTek公司生产的9815型吸顶式接收机;计算机工作站选用便携式笔记本电脑。整个系统的硬件结构(见图2)，工作过程如下：垂直指向天顶的接收望远镜用特殊的支架固定于汽车车尾，用于接收天顶方向散射的太阳光，并将其汇聚后通过光纤耦合到光谱仪内;光谱仪将不同波长的散射光按不同的角度投射到线阵CCD上，再经过模数转换送入计算机工作站，完成光谱采集功能。与此同时，使用一台GPS接收机通过RS232串口与计算机工作站相连，以同步获得汽车的地理信息(车辆经纬度、车速和车向信息)。
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3系统软件开发
有硬件结构后，应用软件性能的高低是决定系统研制成功与否的关键。考虑到界面的可视化，采用C++Builder6.0语言结合相应的显示控件，编写该应用软件。软件按照相关功能分为光谱信息采集模块、地理信息采集模块、污染物浓度反演模块、数据分析显示模块以及辅助管理功能模块五大部分，各个模块的功能和结构(见图3)。
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光谱信息采集模块定时从光谱仪配套软件ODIBase32的数据库中采集光谱数据，存入本软件自定义的数据库中。
地理信息采集模块通过GPS接收机定时截获GPS卫星发射的GPRMC格式的数据包，通过解析该数据包，在获得汽车实时的经纬度、车速和车向信息后，一方面将其实时标注到城市数字地图上，另一方面将其存入本软件自定义的数据库中。
污染物浓度反演模块根据被动DOAS的测量原理，计算大气中的痕量气体对太阳辐射传输衰减以及Ring效应，采用非线性最小二乘法将测量得到的痕量气体的散射差分吸收光谱与标准吸收光谱相拟合，得到拟合系数，以实现对大气污染成分的浓度反演。
数据分析显示模块采用TeeChart控件画出污染物浓度随时间的变化趋势图;采用MapX控件加载城市数字地图，并在其上标出实时路线图;将痕量气体的光谱信息与地理位置信息用时间相关联，在城市数字地图上用不同渐变色画出痕量气体浓度的空间分布。
辅助管理功能模块完成应用软件的参数设置、GPS的串口设置、数据库管理、地图放大、缩小等操作以及日志管理等辅助功能。
4外场实验
为测试系统的性能，将该系统应用于合肥市大气污染监测中。监测路段从黄山路开始，经金寨路、东流路、当涂路、双七路、临泉路、潜山路回到黄山路，绕城一周。监测的主要大气痕量气体是NO2。
利用ODIBase32软件每隔2s采集一次天顶散射太阳光的光谱(见图4)。利用GPS接收机每隔2s采集一次地理信息，并在合肥市交通数字地图上实时动态显示当前车辆所在的位置和车辆运动的轨迹(当前车辆所在的位置用带圆圈的三角形表示，三角形的方向表示车辆前进的方向，各小圆点表示车辆的运动轨迹)(见图5)。
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根据被动DOAS的测量原理，软件实时反演出沿途道路上方NO2垂直柱密度，其随时间变化的曲线(见图6)。
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在数字地图上单击鼠标右键，在弹出菜单上选择痕量气体浓度空间分布选项，得到NO2随监测路径变化的规律（见图7），其中NO2的浓度用六段不同的渐进色表示。从图7可以看出：金寨路－东流路－当涂路－双七路一线(道路位于城东和城南)监测浓度明显高于临泉路－潜山路－黄山路一线(道路位于城北和城西)的浓度，这完全符合合肥市的实际情况：城东和城南是老城区，车流量大，污染严重，城北和城西是新城区，车流量小，污染较轻。
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外场实验表明，该软件界面直观，操作简易，能够达到设计时的各项功能要求。同时，对软件进行必要的异常处理，具有较好的可靠性。
5结束语
本文研制的基于太阳光源的车载被动DOAS系统结构简单，功能强大、具有自主知识产权，既保持固定式被动DOAS系统自身的非接触、响应快、连续监测、灵敏度高等优点，同时由于引入GPS定位系统和数字地图，实现机动监测和多维显示的功能。它在大气监测领域的成功应用，不仅填补国内车载被动DOAS在实用仪器方面的空白，具有较好的应用推广前景，而且也为国内今后开展其它搭载平台的被动DOAS系统研究积累宝贵的经验。
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